中华预防医学杂志    2018年06期 兰州市大气PM2.5中重金属的污染特征及健康风险评价     文章点击量:190    
中华预防医学杂志2018年06期
中华医学会主办。
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魏巧珍 李盛 贾清 罗斌 苏利民 刘琼 原晓蓉 王宇红 阮烨 牛静萍
WeiQiaozhen,LiSheng,JiaQing,LuoBin,SuLimin,LiuQiong,YuanXiaorong,WangYuhong,RuanYe,NiuJingping
兰州市大气PM2.5中重金属的污染特征及健康风险评价
Pollution characteristics and health risk assessment of heavy metals in PM2.5 in Lanzhou
中华预防医学杂志, 2018,52(6)
http://dx.doi.org/10.3760/cma.j.issn.0253-9624.2018.06.008

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投稿日期: 2017-12-29
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兰州市大气PM2.5中重金属的污染特征及健康风险评价
魏巧珍 李盛 贾清 罗斌 苏利民 刘琼 原晓蓉 王宇红 阮烨 牛静萍     
魏巧珍 730000 兰州大学公共卫生学院劳动卫生与环境卫生研究所
李盛 兰州市疾病预防控制中心公共卫生科
贾清 兰州市疾病预防控制中心公共卫生科
罗斌 730000 兰州大学公共卫生学院劳动卫生与环境卫生研究所
苏利民 兰州市疾病预防控制中心公共卫生科
刘琼 兰州市疾病预防控制中心公共卫生科
原晓蓉 西北师范大学地理与环境科学学院
王宇红 兰州市疾病预防控制中心公共卫生科
阮烨 730000 兰州大学公共卫生学院劳动卫生与环境卫生研究所
牛静萍 730000 兰州大学公共卫生学院劳动卫生与环境卫生研究所
摘要: 目的  了解兰州市两个不同功能区大气PM2.5中重金属元素的污染水平及其对人群造成的健康风险。方法  根据兰州市空气污染的区域特征和工业企业分布特征,以兰州市城关区和西固区为采样点。于2015年1月至2016年12月对两区进行PM2.5逐月连续采样,采用电感耦合等离子体质谱法测定PM2.5中12种金属元素Sb、Al、As、Be、Cd、Cr、Hg、Pb、Mn、Ni、Se和Tl的浓度,并应用富集因子、地累积指数法分析其污染特征,采用美国环境保护署(EPA)推荐的健康风险评估模型评价其所致健康风险,以非致癌风险商(HQ)评价单种污染物的非致癌风险,HQ<1非致癌风险较低,HQ>1.0为存在非致癌健康风险;并评价单种污染物的致癌健康风险,10-6~10-4为可接受风险水平。结果  采样期间兰州市城关区和西固区PM2.5浓度中位数分别为83.0、77.0 μg/m3。检测到的7种金属元素(Al、Pb、Mn、As、Sb/Cd、Tl)中,除Al、Mn元素主要受自然因素影响外,其余5种元素均为典型的人为污染元素,以Cd元素在冬季的污染程度最强(地累积指数> 5)。非致癌风险均以Mn元素最高(HQ> 1),且对儿童造成的健康风险最大,城关区HQ高达2.44,西固区HQ亦达1.79。Pb、As、Sb、Cd对各类人群的非致癌风险商HQ均小于1,健康风险较小;As、Cd元素的致癌风险范围为6.33×10-6~6.46×10-5,介于可接受风险水平(10-6~10-4)之间,具有潜在的致癌风险。结论  兰州市大气PM2.5及其中重金属的污染形势依然严峻,多种重金属联合作用对儿童造成的非致癌健康风险应引起高度重视,重金属As、Cd元素的致癌风险虽介于可接受风险水平10-6~10-4之间,但对其造成的可能致癌风险仍不可忽视。
关键词 :颗粒物;空气污染;重金属;健康风险评价
Pollution characteristics and health risk assessment of heavy metals in PM2.5 in Lanzhou
WeiQiaozhen,LiSheng,JiaQing,LuoBin,SuLimin,LiuQiong,YuanXiaorong,WangYuhong,RuanYe,NiuJingping     
Institute of Occupational and Environment Health, School of Public Health, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China
Corresponding author: Wang Yuhong, Email:1944616248@qq.com
Abstract:Objective  To understand the pollution characteristics and assess the pollution health risks of heavy metals in atmospheric PM2.5 in Lanzhou.Methods  According to the regional characteristics of air pollution and industrial distribution characteristics in Lanzhou, atmospheric PM2.5 was sampled monthly in Chengguan and Xigu Districts from January, 2015 to December, 2016. Detected the concentration of PM2.5 and 12 kinds of elements (Sb, Al, As, Be, Cd, Cr, Hg, Pb, Mn, Ni, Se and Tl) by weighing method and inductively coupled plasma mass spectrometry. Enrichment factor and geo-accumulation index were used to describe the pollution characteristics, while health risk assessment was conducted using the recommended United States Environmental Protection Agency (USA EPA) model. The health risks of non-carcinogens were evaluated by non-cancer hazard quotient (HQ), the non-carcinogenic risk was considered to be negligible when HQ<1, HQ>1 meant a health risk. With a single contaminant cancer Risk value to evaluate the health risks of carcinogens, when the Risk value between 10-6 to10-4 as an acceptable level.Results  The daily average concentrations of PM2.5 was 83.0 μg/m3, 77.0 μg/m3 in Chengguan and Xigu Districts, respectively, during the sampling periods, and the concentration of PM2.5 in winter/spring was higher than summer/fall in both districts. The concentration of Al in PM2.5 was the highest and other elements in descending order: Pb, Mn, As, Sb/Cd, Tl in both districts. Enrichment factor results showed that Al and Mn were mainly affected by natural factors, the rest of five elements were all typical man-made pollution elements and according to geo-accumulation index pollution level of Cd was the strongest in the winter. The results of health risk assessment showed that Mn had the highest non-cancer risks (HQ>1) and affected the health of the children seriously. HQ reached up to 2.44 and 1.79 in Chengguan and Xigu Districts, respectively. Pb, As, Sb, Cd had slight health impact (HQ<1), could be negligible. The cancer risks range of As, Cr were 6.33×10-6 to 6.46×10-5 between the acceptable level of risk (10-6 to 10-4), which indicated that As and Cd had potential cancer-risks.Conclusions  The pollution level of atmospheric PM2.5 and the heavy metals in it was still grim;the non-cancer risks caused by multiple metals on children deserved attention. Although the cancer risks of As and Cd were between the acceptable level of risk, the potential cancer risk still shall not be ignored.
Key words :Particulate matter;Air pollution;Heavy metals;Health risk assessment
全文

近年来,随着工业化和城市化的发展,大气污染已经成为城市污染的首要问题。据WHO估计,城市空气污染每年造成全世界大约120万人死亡,已成为世界上最大的健康风险之一[1]。兰州市作为中国西北重要的工业基地,由于地形、气象条件、能源结构、汽车数量增加、自然扬尘等诸多因素叠加,大气污染成为城市久治不愈的顽疾。尽管,随着兰州市政府对大气污染的治理,其环境空气质量已持续改善,但与国家标准相较而言,其污染形势依然严峻。据兰州市每日空气质量报告数据显示,颗粒物为兰州市的首要污染物,其中PM2.5因其粒径小,比表面积大,更易富集污染物(如重金属、硫酸盐、芳烃类有机物、病毒等)而备受关注。许多研究表明,大气中的重金属元素会以PM2.5为载体,经呼吸道直接深入到细支气管、肺泡,从而引发心脏病、肺病、呼吸道疾病等,严重危害人体健康[2,3,4,5]。本研究旨在通过对兰州市城关区和西固区大气PM2.5中重金属元素污染水平进行分析,评价其对不同人群(成年男性、女性及儿童)造成的健康风险,以期为兰州市大气重金属风险防控提供理论依据。

材料与方法  

一、样品采集与分析  

1.采样地点:  根据兰州市空气污染的区域特征和工业企业分布特征,采用典型调查法,选择城关区(商居混合区)和西固区(核心工业区)为研究区域,于2015年1月至2016年12月利用TH-150C型大气TSP智能中流量采样器(购自武汉市天虹仪表有限责任公司)配合PM2.5切割器,以及使用石英纤维滤膜分别对两区大气PM2.5进行逐月连续采样,每月连续采样7 d,每24小时更换一次滤膜,同时记录气温、气压,共获得有效样品336份。采样前后滤膜均恒温恒湿条件下平衡24小时后称重,-20 ℃避光保存,备用。采用电感耦合等离子体质谱法(inductively coupled plasma, ICP-MS)[6],测定两区PM2.5中12种金属元素Sb、Al、As、Be、Cd、Cr、Hg、Pb、Mn、Ni、Se和Tl的浓度(测定仪器购自美国Thermo公司,型号为Elemental X2型)。

2.采样及实验室分析质量控制:  为保证实验正常进行和数据分析结果可靠,采样及分析仪器使用前均进行检测、校准调零和定期清洁,采样和检验人员均接受统一培训。样品采集及分析过程均设空白对照,所得结果均为扣除空白值后的数据。

二、污染评价指标及其计算方法  

1.富集因子:  富集因子(enrichment factor, EF)常用于衡量大气颗粒物中元素的富集程度,判断和评价大气颗粒物中元素的自然来源和人为来源[7]。通常选择相对稳定的元素(R)作为参比元素,将大气颗粒物中待考察的元素(i)与R的相对浓度和地壳中相对元素(i)与R的平均丰度比求得相对浓度,计算公式如下:

公式(1)Xi为待考察元素的浓度,XR为参比元素浓度。本次研究以Al元素作为参比元素,其在地壳中分布广泛且相对稳定;地壳元素背景值来自于魏复盛等[8]1990年监测的中国土壤元素背景值的算术平均值。如果某元素EF>10,说明该元素主要来自于人为污染;如果某元素1<EF≤10,说明该元素既有自然来源,又有人为来源;EF≤1说明该元素主要来自于土壤和自然扬尘[7]

2.地累积指数:  地累积指数是研究重金属元素在沉积物、土壤和大气颗粒物中污染程度的重要指标[9]。其公式如下:

公式(2)式中Igeo是元素的地累积指数,Ci指污染元素i的实测丰度值,Bi是指元素i在土壤中的丰度值,k值是考虑到各地背景值的不同而设定的系数,一般设定为1.5,元素地累积指数分级与污染程度的关系见参考文献[10],见表1
表1重金属污染程度等级[10]

三、健康风险评价  

1.暴露水平评估方法:  本研究选用美国环境保护署(United States Environmental Protection Agency,EPA)推荐的健康风险评估模型(Risk Assessment Guidance for Super-Fund,RAGS)来评估兰州市环境空气PM2.5中重金属的健康风险。由于呼吸吸入是PM2.5的主要暴露途径,因此本研究只针对呼吸暴露产生的健康风险进行评价。根据EPA综合风险信息数据库(Intergrated Risk Information System,IRIS)和国际癌症研究机构(Interational Acgency For Reesearch on Cancer, IARC)的相关研究成果,将污染物分为致癌物质和非致癌物质,暴露计算公式如下:

其中,式(3)、(4)分别为非致癌和致癌重金属元素暴露水平的计算公式。式中,ADD表示经呼吸吸入的日均暴露剂量,单位为mg·kg-1·d-1LADD表示致癌重金属元素终生日均暴露剂量,单位为mg·kg-1·d-1C指的是所测元素浓度值对数样本中95%CI的最大值(95%UCL),单位为mg/m3,会产生一个合理的最大暴露量[11]。暴露参数取值参考《中国人群暴露参数手册》[12],见表2
表2经呼吸途径暴露元素的健康风险评价参数

2.健康风险的评估:  本次研究的重金属中,As、Cd元素是经过IARC确认的致癌物,因此单独计算了其所致致癌效应的风险大小。另外,计算了所有元素(Sb、Pb、Mn、As、Cd)的非致癌效应的风险大小。而对于非致癌效应风险,一般以日均暴露量ADD与参考剂量(reference dose, RfD)的比值来度量[13],可以表示为:

式中:HQ为非致癌风险商,用暴露剂量与参考剂量的比值来表示,表征单种污染物的非致癌风险,RfD表示会引起非致癌风险的最大暴露参考剂量,单位为mg·kg-1·d-1HI为多种元素的非致癌总风险。一般地,当HQHI<1.0时,认为非致癌风险较低;而当HQHI>1.0时,则认为存在风险,应当引起重视。
        对于致癌效应风险,一般以终生日均暴露量LADD与致癌斜率因子SF的乘积来表示,即:式中:Risk为单污染物致癌风险;SF表示每mg·kg-1·d-1的暴露剂量所产生的健康风险值,单位为(mg·kg-1·d-1-1。本研究采用EPA推荐值10-6~10-4,作为健康风险的判别依据[11]

四、统计学分析  采用Epidata 3.1建立数据库并录入数据。采用SPSS 19.0软件进行统计分析。由于PM2.5浓度及金属元素浓度数据不符合正态分布,采用M(P25~P75)进行描述,数据转换后亦不符合,故两地区间及两地区各季节间PM2.5浓度、金属元素浓度的比较采用Mann-Whitney U检验进行比较。以P<0.05为差异有统计学意义。

结果  

一、采样区PM2.5  2015—2016年采样期间,城关区PM2.5质量浓度变化范围为24~613 μg/m3,浓度M为83.0 μg/m3,西固区为26~412 μg/m3M为77.0 μg/m3,两区比较差异无统计学意义(Z=-0.35,P=0.730);各季节间比较结果显示,除2015年夏季城关区高于西固区(P<0.05)外,其他季节差异均无统计学意义(P>0.05),且2015—2016年两区PM2.5浓度由高到低依次均为冬、春、秋、夏。与2012年中国环境保护部发布的《环境空气质量标准》(GB3095-2012)[14]二级标准的24 h平均限值(75 μg/m3)相比,2015—2016年两区冬春季的超标率分别高达72.4%、71.3%,夏秋季超标率分别为39.3%、29.8%;与年均限值(35 μg/m3)相比,两区2015年与2016年均超标准近2倍以上,见表3

表32015年1月至2016年12月不同季节兰州市城关区和西固区PM2.5的浓度[μg/m3, M (P25~P75)]

二、PM2.5中金属元素  

1.金属元素水平:  本次研究检测的12种金属元素中,5种金属元素(Be、Cr、Hg、Ni、Se)在采样期间有超过30%的样品低于检测限而未检出。其余7种金属元素中,Al元素的浓度最高,城关区、西固区分别为569.00、549.00 ng/m3,Al、Pb、Mn、As元素年平均质量浓度在两区7种金属总浓度中所占比例分别高达98.8%(城关区)、98.7%(西固区)。As元素浓度(城关区8.25 ng/m3,西固区8.19 ng/m3)在两区均超过《环境空气质量标准》(GB3095-2012)中提出的部分重金属污染物的浓度的年均限值[15]

2.城关区和西固区不同季节PM2.5中金属元素的浓度:  各金属元素的季节变化特征明显(表4)。两区Al、Mn元素在春季浓度最高,Sb元素和Tl元素则在秋季浓度最高,而Pb、As、Cd元素均在冬季浓度最高;相同季节比较发现,除冬季Sb元素为西固区高于城关区外,春季Mn元素及夏季和冬季的Pb、Mn、Cd三种元素均为城关区高于西固区(P<0.05),相同季节其他各元素在两区间差异均无统计学意义(P>0.05)。

表42015年1月至2016年12月不同季节兰州市城关区和西固区PM2.5中金属元素的浓度[μg/m3, M(P25~P75)]

三、金属元素的富集因子与地累积指数  

1.富集因子:  富集效应分析结果表明(图1),虽然Mn元素相对于As、Sb、Cd、Tl浓度值较高,但其四季EF值均很低(1<EF≤10),说明影响Mn元素的既有自然因素,又有人为因素,而且其在PM2.5中并未富集,对人体健康影响小。Pb、As、Sb、Cd、Tl元素的EF值远高于10,说明这些元素受人为因素影响较大,是典型的污染元素;其中,As、Cd、Pb元素在冬季的EF值均远高于其他三个季节。

图1不同季节兰州市城关区、西固区空气中相对于地壳PM2.5中化学元素的富集因子值 A:城关区;B西固区

2.地累积指数:  两区Mn元素的四季Igeo值均<0,属于等级0,未污染;As元素除冬季在城关区有轻度污染外,西固区四季及城关区其他三季均无污染,见图2;Sb、Pb元素四季Igeo值均在0~2之间(除西固区Pb元素夏季无污染外),表明这两种元素均有轻度及偏中度不等的污染;两区Tl元素均在秋季有轻度污染(0<Igeo<1);Cd元素相较其他5种元素污染程度较重,且在冬季污染最重,Igeo值均超过5,属于严重污染,秋季污染最轻,但污染程度也达中度污染。

图2不同季节兰州市城关区、西固区空气中重金属元素的地累积指数 A:城关区;B:西固区
综合富集效应与地累积指数结果可知,Mn元素受人为与自然因素双重影响,但以自然因素为主,在两区并未造成污染;Pb、As、Sb、Cd、Tl元素是典型的人为污染元素,其中以Cd元素的污染程度最强,尤其冬季更甚。

四、PM2.5中重金属元素的健康风险评价  城关区和西固区大气PM2.5中5种有毒重金属元素通过呼吸暴露对人群造成的非致癌风险与致癌风险如表5所示。

表5PM2.5中重金属元素的参考剂量、SF的取值和人群暴露风险结果[16,17]

1.非致癌风险:  Mn元素的非致癌风险最高,其余依次为Pb、As、Sb、Cd(城关区),As、Pb、Sb、Cd(西固区)。城关区Mn元素对各类人群的HQ值均>1,西固区儿童的HQ值>1,说明该元素对各年龄阶段的人群均具有非致癌健康风险;其余4种重金属元素的HQ值均<1,说明通过呼吸途径单独暴露于某种重金属的潜在非致癌健康风险并不显著。不同重金属对各类人群的HQ值均为儿童>成年男性>成年女性,说明PM2.5中高浓度的重金属对儿童造成的潜在健康风险更大。虽然除Mn元素外,单独暴露于其余重金属并不会对人体造成明显的非致癌健康风险,但各类重金属联合作用的HI值(除西固区成年人<1外)在两区均超过可接受健康风险水平1,且城关区>西固区,表明多种重金属联合作用的非致癌健康风险仍不可忽视(表5)。

2.致癌风险:  As、Cd的致癌风险值范围为6.33×10-6~6.46×10-5,介于可接受风险水平10-6~10-4之间,且在不同人群中的风险值均为成年男性>成年女性(表5)。两区相比,城关区Cd致癌风险较大,西固区As致癌风险较大。

讨论  2015—2016年兰州市城关区和西固区的大气PM2.5质量浓度变化范围较大且季节变化特征明显。2015—2016年兰州市城关区和西固区PM2.5平均质量浓度分别为83.0、77.0 μg/m3,处于中等污染水平,其浓度值低于京津冀区域PM2.5的浓度(北京、天津、石家庄分别为127、156、196 μg/m3)和长三角区域主要城市(上海、南京分别为94.5、122.5 μg/m3),而高于珠三角区域主要城市(深圳、珠海分别为54.0、45.2 μg/m3[16]。季节变化总体上呈现冬春季高于夏秋季的特点,这与2013年张静等[17]、瞿德业等[18]对兰州市大气PM2.5污染状况的研究一致,造成这种差异的原因可能与兰州的能源结构和相对较差的大气扩散条件相关。冬春季为兰州市的采暖期,而兰州市的供暖以燃煤为主,加之冬春季低温少雨,静风频率较高,易发生逆温现象[19],导致冬春季污染难以扩散,夏秋季相对冬春季,气温较高,大气对流扩散强烈,污染物易于稀释使得PM2.5浓度降低,同时兰州夏季降水集中,湿沉降作用也有助于PM2.5浓度的降低。但值得注意的是,作为经济文化中心的城关区与核心工业区西固区的PM2.5浓度之间差异无统计学意义,这与王京等[20]对贵阳市近地面PM2.5污染水平的研究结果不符,其研究结果表明PM2.5浓度在城市不同功能区之间差异较大,为交通干线>商业区>居民区>风景区,而城关区与西固区之间并无此差异,提示兰州市颗粒物可能为工业区与生活区共同贡献。
        许多流行病学研究表明,PM2.5因其粒径小,在空气中能较长时间的悬浮,且不易被鼻腔及呼吸道阻挡而容易进入人体呼吸系统、心脑血管深处并沉积,再加上其比表面积大,结构组成更复杂,进而能吸附更多的有毒物质,因此对人体健康的损害有着主要贡献作用[21,22,23,24,25,26,27]。重金属元素作为PM2.5的成分之一,虽然在PM2.5中含量少,但其对人体健康的损害却备受关注。有研究表明,PM2.5中As、Cd、Pb等元素有致癌风险,Pb可能导致血液中毒和贫血现象[28],As、Cd具有致畸作用,过量摄入会引起心脑血管疾病和癌症等[29],Mn的慢性毒性可引起锥体外系神经障碍[11]。本次研究检出的7种金属元素中,除Al、Mn元素主要受自然因素影响外,其余5种元素(Pb、As、Sb、Cd、Tl)均为典型的人为污染元素,其中以Cd元素的污染程度最强,四季污染等级均在中度以上。为进一步了解PM2.5中重金属对不同人群造成的健康影响,应用美国EPA健康风险评估模型对儿童及成年男、女进行健康风险评价,结果表明,除Mn元素外,Pb、As、Sb、Cd元素对人群的非致癌健康风险并不显著,但各类重金属联合作用的HI值(除西固区成年人<1外)在两区均超过可接受健康风险水平1,且相较成年人,均对儿童有较高的健康风险,庄马展[30]对厦门市及Feng等[31]对河南新乡的相关研究也得到了类似的结果,因此多种重金属联合作用的非致癌健康风险仍不可忽视;致癌重金属As、Cd元素,致癌风险值虽介于可接受风险水平10-6~10-4之间,但As元素在两区浓度均超过其年均限值,Cd元素虽未超标,但其在两地的污染程度均属严重污染,因而对其造成的可能致癌风险也应引起重视。
        由于条件限制,本研究仅选取了2个较有代表性的采样点进行采样,且样本量相对较少,不能全面反映兰州市大气PM2.5及其所含重金属的浓度水平,故可能会间接影响重金属健康风险的水平;其次,由于环境因素的变化及人群暴露参数的差异,也可能导致研究中健康风险值存在一定的误差。在后续研究中将继续增加样本量,并采用蒙特卡罗模型等进一步量化健康风险评价过程中的不确定性,以期对兰州市人群的健康风险做出更加准确的评估。

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